以下の通り。
┌──────────────────────────────────────┐
│Cells.EntireColumn.AutoFit                                                  │
└──────────────────────────────────────┘

以下のようにすればブック内全部のシートについて行うことができる。
┌──────────────────────────────────────┐
│Dim wSheet As Worksheet                                                     │
│'列幅を揃える                                                               │
│For Each wSheet In Worksheets                                               │
│    wSheet.Cells.EntireColumn.AutoFit                                       │
│Next                                                                        │
└──────────────────────────────────────┘